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北理工黄佳琦课题组在化学类顶级期刊Angew Chem Int Ed上发表重要研究成果

供稿: 前沿交叉科学研究院 编辑: 朱倩云
(2018-12-14) 阅读次数:
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  近日,北京理工大学前沿交叉科学研究院黄佳琦课题组在锂硫(Li–S)电池动力学调节方面研究取得新进展,相关研究成果以《Activating Inert Metallic Compounds for High-Rate Lithium–Sulfur Batteries Through In-Situ Etching of Extrinsic Metal》为题在线发表于化学类顶级国际期刊《Angewandte Chemie International Edition》(《德国应用化学》,影响因子12.10)。该研究利用原位刻蚀的Ni3FeN促进多硫化物的表面反应,并采用先进的表征技术揭示了原位催化转化机理。该工作开拓了多金属合金/化合物作为高倍率Li–S电池动力学促进剂的新思路,也提出了催化表面反应和缺陷化学作用的新见解。本文的第一作者为北京理工大学前沿交叉科学研究院/材料学院硕士研究生赵梦,共同第一作者为清华大学彭翃杰博士,通讯作者为黄佳琦特别研究员。

  因为具有较高的理论比能量,Li–S电池作为锂离子电池最有希望的替代品受到极大的关注。其高能量密度依赖于可逆的表面电化学反应,在硫正极中引入电催化活性成分可以有效加速表面反应动力学,从而提高硫的利用率并减轻多硫化物的穿梭效应。然而,在电池工作条件下催化剂的真实活性相此前几乎没有被验证过。深入挖掘表面反应机理,探明催化剂活性的来源对于指导催化剂设计具有关键作用。

图1. 多硫化物刻蚀诱导的活化机制

  类似于金属催化剂设计的合金化策略,该团队在单金属化合物中引入外在金属,活化了原来的惰性相化合物,从而促进多硫化物的表面反应动力学。以六方氮化镍(Ni3N)作为概念验证,其对多硫化物的催化活性较差。在引入铁元素后,Ni3N转变为高活性的立方镍铁氮化物(Ni3FeN)。在Ni3FeN中,处于立方结构顶角处的较高正电性的铁(与镍相比)倾向于通过多硫化物的刻蚀过程浸出,从而在镍位点的周围留下大量空位缺陷,极大地提高了Ni3N的催化活性。

图2.(a,b)循环前和(c,d)循环后Ni3FeN-G的HAADF-STEM图像和相应的元素分布

  该团队利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜和相应的元素映射来揭示上述机制。如图2所示,循环前的Ni3FeN颗粒中Ni和Fe元素的分布较为均匀。而循环后的Ni3FeN颗粒显示出异常的铁元素的表面富集,证明在循环期间由于多硫化物的刻蚀作用发生了相迁移,从而留下大量Fe元素的空位并提高催化活性。

图3. Ni3FeN催化作用下Li–S电池的电化学性能

  铁元素通过多硫化物的原位刻蚀作用而浸出,产生高活性的富空位相,从而促进了多硫化物的动力学转化过程。这种富空位的Ni3FeN催化的Li–S电池表现出优异的倍率性能和高硫负载下的循环稳定性,并且可以极大降低电解液用量。这项工作不仅阐述了惰性单金属化合物的外在金属活化机制,也证明了原位相演化和空位的形成在调节催化反应中的重要作用。

  论文详情:

  Meng Zhao, Hong-Jie Peng, Ze-Wen Zhang, Bo-Quan Li, Xiao Chen, Jin Xie, Xiang Chen, Jun-Yu Wei, Qiang Zhang, and Jia-Qi Huang*. Activating Inert Metallic Compounds for High-Rate Lithium–Sulfur Batteries Through In-Situ Etching of Extrinsic Metal, Angew Chem Int Ed , doi: 10.1002/anie.201812062.

  论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201812062

 

作者简介:

  黄佳琦特别研究员,九三学社社员,2012年博士毕业于清华大学化学工程系,2016年9月入职北理工前沿交叉科学研究院并组建课题组开展研究工作,在国家重点研发计划、国家自然科学基金、北京理工大学科技创新计划的资助下,主要开展能源存储材料研究。黄佳琦特别研究员以第一作者/通讯作者身份,在Advanced Materials, Advanced Functional Materials, Angewandte Chemie International Edition, Energy Storage Materials, Science Bulletin等期刊发表一系列研究工作。其发表论文的总引用10000余次,h因子为56,其中30余篇为ESI高被引论文,入选2018年科睿唯安高被引科学家(材料科学)。

  黄佳琦担任中国颗粒学会青年理事会理事,Journal of Energy Chemistry《能源化学》及Chinese Chemical Letters《中国化学快报》青年编委,任Advanced Functional Materials《先进功能材料》锂硫电池专刊,Journal of Energy Chemistry 《能源化学》下一代电池专刊客座编辑。入选首届中国科协青年人才托举计划,获评中国化工学会侯德榜化工科技青年奖,中国颗粒学会青年颗粒学奖等。

  

 


(审核:王博)

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