近日，北京理工大学孙剑教授团队（绿色生物制造）在构建离子液体基凝胶及其人体健康监测方面取得新进展，相关成果以“Low-Hysteresis and Tough Ionohydrogels Well-Balanced by Water”为题发表于国际顶级期刊 Advanced Functional Materials ，文章第一作者为北京工大学生命学院2022级博士生肖文哲。

聚合物凝胶材料在新兴领域中的使用寿命很大程度上取决于其导电性、韧性和迟滞性。作为一种结构可调的功能介质，离子液体（ILs）是优化聚合物凝胶的理想选择。团队前期在生物基凝胶构建（ Carbohyd. Polym. , 2021, 256, 117580, ESI高被引文章）及ILs调控离子凝胶结构（ Adv. Funct. Mater. , 2022, 32, 202203988, ESI高被引文章）等方面进行了深入研究。并基于此提出了“动态两亲离子域”策略以制备强韧功能凝胶，该策略通过ILs阳离子的长烷基链作为物理交联点提供了疏水缔合以强化力学性能（ Chem. Eng. J. , 2024, 494, 153136）。尽管动态相互作用可实现能量耗散，但会引发显著的滞后现象。

图1. IHGs结构设计、综合性能及应用场景

为设计兼具高韧性和低迟滞的凝胶材料，团队进一步提出“水介导聚合物网络重组”的策略平衡ILs基凝胶的韧性和滞后性。作为一种润滑介质，水可减弱ILs和聚合物链间相互作用并形成动态适应网络以促进链迁移和应力重新分配（图1a）。因此，含水量调控的离子水凝胶（IHGs）实现了高韧性（2.2 MJ m^-3）和低迟滞性（8.1%）的良好平衡。同时，制备的IHGs具有高应变、强应力、优导电等特性（图1b）。最后，IHGs可作为应变传感器和表皮电极进行运动信号的实时监测和生理信号的高质量采集（图1c）。该策略克服了传统凝胶低迟滞和高韧性间的矛盾，在实际应用中表现出了巨大潜力。

图2. IHGs相互作用、机械性能及光学性能分析

本研究选用丙烯酸（AAc）与1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二氢盐（[Emim][H₂PO₄]）分别作为单体和IL。密度泛函理论计算证实了水可削弱聚合物-ILs相互作用并优先与ILs结合（图2a）。傅里叶变换红外光谱进一步证明了该体系中存在相互作用变化（图2b）。由于强大的物理交联，无水的离子凝胶表现出高强度（21 MPa）、高韧性（41.5 MJ m^-3）和延展性（340%）。即使存在化学交联剂，离子凝胶的机械性能也基本保持不变（图2c）。在含水体系中，水虽削弱了聚合物与ILs相互作用使应力降低，但可通过塑化效应使应变从850%增至1100%（图2d）。同时，图2e表明含水量可在宽范围内调控韧性（1.6-2.6 MJ m^-3）和杨氏模量（10-50 kPa）。如图2f和g所示，兼具高透明度（>90%）和灵活性（可打结、弯曲）的IHGs有望成为可穿戴健康监测传感器材料。

此外，循环加卸载实验结果表明IHGs的滞后率随含水量增加而逐渐降低，且在1000次循环后仍保持稳定。因此，水分子作为动态润滑剂可有效减弱ILs与聚合物链间相互作用。该效应结合化学交联的锚定作用，使IHG-40在400%应变下表现出低迟滞（8.1%）和高韧性（2.2 MJ m^-3）。此外，IHGs在不同应变和拉伸速度下均表现出稳定可重复的电阻变化，经500次加载-卸载循环信号漂移极小。综上，动态网络与水合作用共同保障了其操作适应性和循环稳定性。作为应变传感器，IHG-40可通过手指弯曲编码莫尔斯电码传输信息（如“SOS”“HELP”等），区分不同语音振动（单音节、多音节单词及短语），监测吞咽、咳嗽信号，监测呼吸频率等。IHGs低滞后、快速响应等特性与生物力学信号精确耦合，在可穿戴人机界面和生物医学监测领域展现出多功能应用潜力。

图3. IHGs生物相容性及肌电信号分析

最后，将IHGs作为电极采集表面肌电信号。皮肤粘附测试表明IHGs电极与表皮保形粘附且易去除、无残留刺激（图3a），CCK-8实验证实其具有高生物相容性（48小时细胞活力高，图3b）。相比商用Ag/AgCl电极，IHGs电极能有效捕获肌电信号，且界面阻抗更低、信噪比更高（图3c-f）。其动态网络结构通过水介导界面优化离子迁移率和机械灵活性，结合良好附着力可减少基线噪声和运动伪影，并灵敏区分不同握力水平（图3g）；通过重复肌肉运动采集的肌电信号提取平均频率，可监测肌肉疲劳积累（图3h和i）。综上，IHGs兼具高保真信号采集、生物相容性和机械适应性，在健康监测、肌电分析及运动科学领域具广泛应用潜力。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202508300

附团队简介：

绿色生物制造团队围绕国家“双碳”和生命大健康重大需求，注重化学、生物、化工、材料等多学科交叉融合，开展融合功能介质调控和绿碳清洁转化的应用基础研究，具体方向包括功能化离子液体设计及其微环境作用调控；生物基化学品（如生物燃料、医药分子等）和功能材料（如纤维、薄膜等）绿色合成；光动力抗菌和污染物消解，酶固定化及仿生酶工程，柔性可穿戴传感器件及发光器件构建等。